Субекти

Авторска корекция на тази статия е публикувана на 07 май 2020 г.

Тази статия е актуализирана

Резюме

Хиралният хелимагнетик Cr1/3NbS2 е домакин на екзотични спинови текстури, чието влияние върху магнитотранспортните свойства правят този материал идеален кандидат за бъдещи спинтронови приложения. Към днешна дата се смята, че взаимодействието между макроскопичните магнитни и транспортните степени на свобода е резултат от намаляване на разсейването на носителя след спинов ред. Тук представяме електронни структурни измервания през хелимагнитната температура на прехода тC, което оспорва този възглед. Ние показваме, че повърхността на Ферми се състои от силно хибридизирани Nb- и Cr-получени електронни състояния и че спектралното тегло, близко до нивото на Ферми, се увеличава аномално при понижаване на температурата под тВ. Тези констатации са рационализирани въз основа на първоначални изчисления на функционалната теория на плътността, които разкриват голяма обменна енергия на най-близкия съсед, предполагаща взаимодействието между локалните моменти на спин и хибридизираните Nb- и Cr-производни пътуващи състояния, за да надхвърли пертурбативното взаимодействие на Рудерман-Кител-Касуя-Йосида, предлагайки вместо това механизъм, вкоренен в обменното взаимодействие на Хунд.

Въведение

Разработването на електронно устройство от следващо поколение разчита на възможността за точен контрол на други присъщи степени на свобода (DOF) извън тази на заряда. В това начинание хиралните хелимагнети (CHM) се появяват като обещаващи материали, които ще бъдат използвани за спинтронични и други приложения на информационните технологии, където целта е активно да се манипулира както индивидуалният, така и средният ъглов момент на въртене на пътуващите носители 1. В CHM хиралната рамка на кристалната структура позволява подреждането на завъртанията в несъразмерни периодични спирали или спирали, произтичащи от антисиметрично спиново взаимодействие, известно като взаимодействие Dzyaloshinskii-Moriya 2,3,4,5,6. Подобно взаимодействие, което произхожда от релативистично спин-орбитално свързване, не само лежи в основата на спираловидното основно състояние на CHM, но също така и на необичайни спинови текстури като двумерния спинов вихър, известен също като skyrmion, 7,8. Skyrmions представляват особен технологичен интерес поради факта, че те могат да бъдат манипулирани на ниво наномащаб чрез външно приложени магнитни полета 8 и спинови поляризирани токове 9,10 и се установява, че оказват силно влияние върху електронния транспорт 11,12,13 .

Като се имат предвид тези важни функционалности, има голям стимул за откриването на нови CHM материали, свързани с проектирането и производството на бъдещи устройства за спинтроник 14. Такъв материал е Cr1/3NbS2 15, за който е доказано, че приема уникално едномерно солитонно възбуждане, известно като хирална солитонна решетка (CSL) 16. Подобно на skyrmions, CSL може да се манипулира от външно магнитно поле 16, но за разлика от други CHM, Cr1/3NbS2 кристализира в по-анизотропна, Nb3CoS6 (hp20), слоеста структура, състояща се от феромагнитни (FM) равнини на интеркалирани атоми на Cr, подредени в ( √3 × √3)R(30 °) надстройка в рамките на аб самолет. Всеки атом Cr заема тригонално изкривени октаедрични (Oh) места във ван дер Ваалсовите пролуки на 2H-NbS2 (фиг. 1а) 17 и е домакин на локален спинов момент (LSM) на

3μB Cr −1, които подреждат под температурата на Кюри, тС = 116-132 К 15,16,17. Поради толкова висока анизотропия и факта, че инверсионната симетрия се разчупва само по нецентросиметричната ° С-ос, където далечът (

48 nm) се развива хелимагнитно подреждане, Cr1/3NbS2 е призната за идеална система за изучаване на спинови текстури в магнитни тънки филми, устройства, произведени върху субстрат, и ефекти на свързване на спин-орбита в магнитни многослойни 18,19 .

хиралния

Cr1/3NbS2 а единична клетка, б магнитна възприемчивост, ° С Повърхност на Ферми и д електронна лентова дисперсия по протежение на ΓK посока за температури под хелимагнитната температура на преход, тВ. Единичната клетка, дефинирана от решетъчни константи а = б = 5.741 А и ° С = 12.101 Å, съдържа 20 атома, като 12 S атоми заемат общото място, а шест Nb атома имат две нееквивалентни позиции. Хелимагнитният ред се потвърждава от наличието на видно пречупване в магнитната възприемчивост при 131 К, измерено в рамките на 100 Oe външно магнитно поле. Получените от NbS2 джобове с отвори при Γ и К са показани в черно, докато допълнителните ленти, произтичащи от интеркалирането на Cr, са показани в зелено. Трите дисперсионни ленти, обозначени с α, β1 и β2, намерени в близост до зоновия център са фокусът на тази експериментална работа.

В тази статия предоставяме експериментални доказателства, показващи, че електронната структура играе нетривиална роля в описанието на магнитотранспорта в равнината в Cr1/3NbS2. Чрез използването на резонансна фотоемисионна спектроскопия (ResPES) откриваме, че FS на този материал се състои от силно хибридизирани електронни състояния, получени от Cr- и Nb, докато фотоемисионната спектроскопия с разделителна способност (ARPES) разкрива аномално увеличение на спектралното тегло в близост до нивото на Ферми (EF) при понижаване на температурата под тВ. Подобно поведение е несъвместимо с това на конвенционален пътуващ феромагнетик и може да бъде рационализирано въз основа на изчисленията на теорията за функционалността на плътността на първия принцип (DFT) в резултат на силно обменно (взаимодействие на Хунд) между пътуващи електрони и LSM на Cr сайтове.

Резултати

Преглед на електронната структура

Зависима от температурата фотоемисия с разрешен ъгъл

Температурно-зависимият ARPES се използва за картографиране на дисперсията на α и β1,2 ленти в близост до Е.F, тъй като температурата е настроена напречно тС (фиг. 2). За т 33,34 .

Температурно зависими ъглово разрешени спектри на фотоемисия, получени по протежение на ΓΜ посока при а 10 K, б 50 К., ° С 90 К., д 120 K, д 131 К., е 140 К, ж 170 K и з 220 K използване π-поляризирани фотони с енергия, hν = 48 eV. Тук точките на пресичане на лентата са означени с бели стрелки в а, докато прекъснатата линия в а, д обозначава наличието и отсъствието на пресичане на β2 лента при повишаване на температурата над хелимагнитната температура на преход.

Криви на импулсно разпределение, извлечени на нивото на Ферми от спектрите, измерени заедно а ΓM и б ΓK използвайки фотони на енергия hν = 48eV. Обърнете внимание на появата на разделена β1,2 лента за температури под 120 K и загуба на спектрално тегло по двете оси с висока симетрия за температури под хелимагнитната температура на прехода.

Резонансна фотоемисия

Чрез настройка на енергията на инцидентния фотон през края на Cr3 L3 е възможно да се идентифицира Cr 3д състояния в VB в рамките на 3 eV от Е.F (фиг. 4а, б). Увеличението на интензивността на сигнала при резонанс, т.е. с енергията на фотоните, настроена на максимума на абсорбционния ръб на Cr, разкрива, че структурите при ≈2,5 eV и в рамките на ≈1 eV от Е.F са състояния, притежаващи Cr 3д характер.

Резонансни спектри на фотоемисия, измерени през а, б Cr L3 и ° С, д Nb M5 поглъщащи ръбове, използващи линейна хоризонтална фотонна поляризация. Карти на интензитета (а, ° С) и избрани фотоемисионни спектри, генерирани в б Cr и д Nb рентгенов абсорбционен ръб (XAS), показан на вложката. Спектрите, обозначени 1–4 инча а, ° С се вземат съответно през Cr и Nb резонанса. Излюпена зона в б, д обозначава разликата между спектрите, взети при резонанс (1–4) и извън резонанс (0).

Държавите при Γ са показани от ARPES, зависим от поляризацията, да показват предимно орбитален характер извън равнината 32. Следователно, за разлика от нашите предишни измервания на ResPES 32, чиято цел беше да идентифицират недисперсионни Cr състояния, останали на повърхността след разцепване на пробата, използваната в този доклад поляризация на фотоните беше избрана, за да подчертае тези обемни състояния, които са извън равнината чрез осигуряване на компонент на поляризацията на фотоните да лежи перпендикулярно на равнината на пробата. По този начин директното сравнение на ResPES спектрите, направени с енергиите на фотоните, настроени през Cr L-ръба (фиг. 4а, b) и Nb M-ръба (фиг. 4c, d), разкрива ясен резонанс над Nb “дz 2 подлента ”21 (Е.B ≈0,6 eV 22,23. Следователно, нашите ResPES данни изясняват, че VB посочва на Γ произхождат от линейна комбинация от Nb дz 2 и смесен Cr 3д орбитали (\ (\ sqrt 2 \) дxz - дх 2 - y 2 и \ (\ sqrt 2 \) дyz + дxy), имащи цялостен орбитален характер извън равнината.

В допълнение към измерването на ResPES през йонизационния ръб на Cr L3 за т > тС (фиг. 4а, б), ARPES спектрите бяха събрани при т -1), възникващи в началото на абсорбцията (фиг. 5д). Това откритие не само предоставя доказателства за елементарен характер на тези ленти, получен от Cr, но също така разкрива липса на хибридизация с получената от Nb α лента, което е в съответствие с нейния антисвързващ орбитален характер Като се има предвид голямото разстояние на разделяне между съседите на Cr, образуването на дисперсионни β1,2 ленти след интеркалирането на Cr може да стане само чрез хибридизация с Nb. Това става ясно от нашите резултати от ResPES, но се посочва и от по-високата степен на кz дисперсия, проявена от β1,2 ленти в сравнение с α 32. По този начин, чрез измерване на ARPES през ръба на абсорбцията на Cr, картината, разрешена от Cr, е получена д състояния в VB се получава.

Разделени под ъгъл спектри на фотоемисия, измерени под температурата на хелимагнитния преход (110 K) с помощта на настроена енергия на фотона а от Cr L3 резонанса (hν = 570 eV), б в началото на абсорбцията на Cr (hν = 574eV) и ° С при максималната абсорбция на Cr (hν = 576 eV), където се взема предвид приносът, дължащ се на импулса на фотона. Прави се ъгъл от 60 ° между вектора на поляризация на входящата светлина и равнината на кристалната повърхност, което води до доминиращ компонент, перпендикулярен на повърхността на пробата. д Интегрирани енергийно-дисперсионни криви, взети в диапазон на импулса, Δк = ± 0,5 Å -1 по отношение на Γ, обхващащи α и две β1,2, ленти. д Криви на разпределение на резонансния импулс, получени чрез интегриране на ± 50 meV около нивото на Ферми. За резонанса, настроен на максимума на абсорбцията на Cr, се наблюдава безличен MDC, което показва, че различни канали на разсейване са се отворили по повърхността на Ферми.

Промяна в спектралното тегло в близост до т ° С

Чрез разкриване на присъствието на Cr-производно д посочва в Е.F, нашите данни показват, че при Cr1/3NbS2 не се наблюдава ясно разделяне на магнитния и пътуващия DOF, тъй като същите състояния, образуващи LSM, също участват във формирането на FS. Последиците от това откритие са илюстрирани в температурната зависимост на EDC, интегрирани в широк диапазон на импулса (кΓΜ = 0,24–0,8 Å -1), обхващащ и двете точки на пресичане на β1,2 лентите (фиг. 6а). Тук, като т > 50 K, спектралното тегло в близост до Е.F започва да пада и се прехвърля към по-високи енергии на свързване, докато т > 120 K, при което вече няма промяна. По същия начин температурната зависимост на α лентата изглежда по-слабо изразена в сравнение с тази на β лентата, но все пак разкрива монотонен спад на спектралното тегло при Е.F, както и леко намаляване на разделянето между пикове при 100 и 400 meV като т > тС (фиг. 6б). И в двата случая спектралното тегло при Е.F се променя в непосредствена близост до т° С (т = 130–90 K), което позволява да се изключат ефектите на термично разширяване, вместо това предполага микроскопичен механизъм, който свързва електронния маршрут с появата на феромагнетизъм.

а Криви на разпределение на енергията, нормализирани на фотонен поток и интегрирани от кΓM = 0,24–0,8 Å -1 . б Криви на разпределение на енергията, извлечени при пресичане на Ферми на α-лентата като функция от температурата от отделно изследване с фотоемисия с разрешен ъгъл, използвано за потвърждаване на констатациите в а. Обърнете внимание на монотонното потискане на спектралното тегло, тъй като температурата се повишава над температурата на хелимагнитния преход. Това поведение се подчертава по-ясно от вмъкването в б показващ промяна в спектралното тегло, настъпваща в рамките на 150 meV от нивото на Ферми.

Дискусия

В заключение, електронните измервания на структурата на Cr1/3NbS2, направени над и под хелимагнитната температура на преход, разкриват ясно разделяне на магнитния DOF и не се появява пътуващ DOF, тъй като същите състояния, образуващи LSM, също участват във формирането на FS . Аномално увеличение на спектралното тегло в близост до нивото на Ферми (Е.Е) при понижаване на температурата отдолу тC маркира поведение, което е несъвместимо с конвенционалните пътуващи феромагнетици и е рационализирано въз основа на първоначални DFT изчисления, което е резултат от силно обменно (Hund’s) взаимодействие между пътуващи електрони и LSM на местата на Cr. Нашите резултати предполагат, че аргументите, базирани изцяло на магнитно разсейване, дължащо се на спиновото подреждане в състояние на CSL, може да не уловят напълно магнитотранспортните свойства, наблюдавани в този материал, тъй като е ясно, че електронната структура играе нетривиална роля при настройка на температурата през т° С.

Методи

Растеж на кристали

Поликристалните проби Cr1/3NbS2 се отглеждат чрез нагряване на стехиометрични съотношения на Cr, Nb и S до 950 ° С в продължение на 1 седмица. Растежът на монокристала се извършва при химически транспорт на пари, като се използва 0,5 g йоден транспортен агент на 3 g Cr1/3NbS2. Кристалите с форма на плоча 5 mm × 5 mm, ориентирани по протежение (0 0 1), се образуват през температурен градиент от 100 ° C (950–850 ° C) на транспортната тръба. Поради вредния ефект, който Cr разстройството има върху появата на хелимагнитно подреждане в този материал 40, са използвани рентгенови и нискоенергийни електронно-дифракционни измервания за потвърждаване на Р6322. космическа група, показваща (√3 × √3) Cr подреждане 29,32. Качеството на пробата беше допълнително проверено с помощта на свръхпроводящо квантово интерференционно устройство магнитометрия (фиг. 1б), което разкрива видно пречупване при тC = 131 K, което показва хелимагнитно подреждане в тази партида проби.

Фотоемисионна спектроскопия

Експериментите с ARPES в зависимост от температурата бяха проведени върху монокристали Cr1/3NbS2, разцепени in situ на Beamline 10.0.1 от Advanced Light Source (ALS) и напречен лъч за фотоелектричен ефект в съоръжението Elettra Synchrotron. Общата разделителна способност на инструменталната енергия варира от 15 до 30 meV, докато ъгловата разделителна способност от ± 0,5 ° дава импулсна разделителна способност от -1 за енергиите на фотоните, използвани в тези експерименти (hν = 40 и 48 eV). Експериментите ResPES и ResARPES бяха проведени отгоре и отдолу тC на Beamline за напреднал диХроизъм при Elettra с обща инструментална енергийна разделителна способност, по-добра от 300 meV.

Ab initio изчисления

DFT изчисленията с първи принципи бяха проведени с помощта на линеаризиран увеличен DFT код с равнинна вълна WIEN2K 41 в обобщеното приближение на градиента на Perdew et al. 42. За S, Cr и Nb са използвани съответните сферични радиуси от 2.01, 2.33 и 2.37 Bohr, със стойност за произведението на най-малкия радиус на сферата (С) и най-големият вектор на разширяване на равнина-вълна е зададен на RKmax = 8.0. Изчисленията на магнитните свойства, извършени със и без спин-орбитна връзка, бяха извършени под вътрешните координати на структурата, която се отпуска в FM състояние. Минимум 800 к точки в пълната зона на Брилуен са използвани за изчисленията на FM, докато този брой е пропорционално намален за 2 × 2 × 1 суперклетка на равнинното анти-FM състояние.